Na faculdade, acompanhou atento os movimentos e os festivais. No final dos anos 60 foi para a Europa, em razão de várias circunstâncias, como a perda da mãe, o descontentamento com a faculdade, a prisão de amigos nos quartéis da ditadura e no DOPS. Em Paris, conheceu Torquato Neto, tornando-se seu amigo. Em Londres, encontrou Gilberto Gil, Caetano Veloso e outros artistas exilados.
Em 1976, começou uma parceria com Paulinho da Viola. O próprio Paulinho gravou Vela no breu em seu disco Memórias: cantando, no qual Sérgio Natureza participou do coro em duas faixas. A música tornou-se título do show de Paulinho da Viola no Teatro Casa Grande, dirigido por Fernando Faro. No ano seguinte, João Bosco o apresentou a Tunai, com quem compôs centenas de músicas, entre elas As aparências enganam, um dos maiores sucessos da dupla e Agora tá, ambas interpretadas por Elis Regina.
Em 1978, Fafá de Belém gravou no LP Banho de cheiro a música Se eu disser (c/ Tunai). No ano seguinte, Cátia de França interpretou Ensacado, parceria de ambos, no LP 20 palavras ao redor do sol. Neste mesmo ano, Lourenço Baeta gravou pela Continental Discos um LP, no qual constaram três parcerias da dupla (Lourenço e Sergio): Entre aspas, Luz e sombra e Vapor da traição.
Em 1982, participou do Festival MPB Shell, da Rede Globo, obtendo o 3º lugar com a música Doce mistério (c/ Tunai), defendida por Jane Duboc. Neste mesmo ano, Sérgio Sampaio gravou Cabra cega, parceria de ambos, no LP Sinceramente e Tunai Olhos do coração, mais tarde regravada por Sérgio Mendes, em versão intitulada Nightlife e por Willie Colón, na versão Ellos. No ano seguinte, Simone lançou o LP Delírios e delícias no qual constaram de sua autoria Depois das dez e Só de amor, ambas em parceria com Tunai.
Em 1984, Gal Costa gravou Olhos do coração e Eternamente (c/ Tunai e Liliane), esta última foi tema de novela da Rede Globo e de um dos programas "Caso Especial" da mesma emissora, sendo ainda tema de encerramento da peça "De braços abertos", com Irene Ravache e Juca de Oliveira.
No ano de 1992, publicou poemas na "Antologia da Nova Poesia Brasileira" organizada por Olga Savary para a Editora Hipocampo/Rio Arte. Em 1994, ganhou prêmio na categoria "Poesia" com a trilogia "Caricas I, II e III" no "Concurso Stanislaw", da Rio Arte.
m 1993, Amélia Rabello interpretou Chama do samba, parceria com Cristóvão Bastos, no disco Saravá Brasil, lançado no Japão pela gravadora Tartaruga/Omagatoki. No ano de 1995, Mônica Salmaso e Renato Braz interpretaram Luzes da mesma luz, parceria com Eduardo Gudin incluída no CD do parceiro. No ano de 1996 Rosa Passos gravou Gesto, parceria de ambos no CD Pano pra manga, pela gravadora Velas.
Em 1997, no disco Bebadosamba, Paulinho da Viola acompanhado do grupo Época de Ouro, gravou Mar grande, parceria de ambos. Neste ano, lançou seu primeiro livro de poesias, O Surfista no Dilúvio, pela Editora Sette Letras, livro no qual condensou mais de 20 anos de trabalho poético, figurando comentários de Paulo César Pinheiro, Hermínio Bello de Carvalho, José Carlos Capinam, Chico Caruso e Paulinho da Viola.
No ano de 1998, produziu para a MZA/PolyGram o CD Balaio do Sampaio, em homenagem à obra do compositor e parceiro Sérgio Sampaio. O disco reuniu João Nogueira, João Bosco, Elba Ramalho, Zizi Possi, Chico César, Zeca Baleiro, Erasmo Carlos, Jards Macalé, Luiz Melodia, Renato Piau, Eduardo Dusek, Lenine e o próprio Sérgio Sampaio em gravação acrescida de instrumentos e remasterizada de seu maior sucesso, Eu quero é botar o meu bloco na rua.
No ano de 1999, Lenine gravou Na pressão, parceria com Lenine e Bráulio Tavares, que deu nome ao disco e ao show homônimo com lançamento no Canecão, viajando em seguida por todo o Brasil e Europa.
No ano 2000, Rosa Passos gravou no disco Morada do samba duas parcerias de ambos: Nada igual e Marco, esta última anteriormente interpretada por Rosa Maria. Em 2001, Simone Guimarães interpretou Virada pra lua, parceria de ambos no CD de mesmo nome e Guinga, no CD Cine Baronesa, gravou Nem mais um pio, parceria de ambos.
Em 2002, pela gravadora BMG, Lenine lançou o CD Falange canibal, disco no qual interpretou Encantamento (Lenine e Sergio Natureza), faixa que contou com a participação de Roberto Frejat. Ainda neste disco, Lenine regravou Caribantu tendo como convidado nesta música a Velha-Guarda da Mangueira. Ainda neste ano foi lançado o livro Velhas histórias, memórias futuras (Editora Uerj) de Eduardo Granja Coutinho, no qual o autor faz referências ao poeta.
No ano de 2003, Fagner e Zeca Baleiro interpretaram Azulejos, parceria de Fagner, Zeca Baleiro e Sérgio Natureza, no disco Raimundo Fagner & Zeca Baleiro, lançado pela gravadora Indie Records. Neste mesmo ano fez a direção artística dos projetos "Prêt-à-Porter", que apresentou novos valores da MPB no Teatro Café Pequeno e Projeto Novo Canto, que lançou novos nomes da MPB no Teatro do Sesc de Copacabana. Ainda em 2004 fez a direção artística do show de lançamento do Selo Sesc-Rio no Canecão.
No ano de 2005 lançou o CD Um pouco de mim - Sergio Natureza e amigos, pelo Selo SescRio.Som, no qual fez a locução da letra As aparências enganam, tendo como pano de fundo o piano de Keco Brandão e ainda a voz de Elis Regina em vinheta da música, parceria com Tunai.
Em 2008 fez a direção geral do projeto musical "Interseções - Sons no limiar entre o clássico & o popular", apresentado na Sala Cecília Meireles, no Rio de Janeiro, no qual se apresentaram diversos artistas: Marcos Sacramento, Luis Flávio Alcofra, Ná Ozzetti, Dante Ozzetti, Ivan Villela, Mônica Salmaso, André Mehmari, José Miguel Wisnik, Arthur Nestrovski, Jussara Silveira e o pianista italiano Stefano Bollani.
Em 2009 relançou dois livros de poesias pela Editora Booklink: O Surfista no Dilúvio e Minimal Necessário. Fez a produção do show Bollani Carioca, do pianista e compositor italiano Stefano Bollani, no Teatro Sesc Ginástico, no Rio de Janeiro.
Entre 2004 e 2010 trabalhou como Diretor de Programação da Rádio NacionalAM, do Rio de Janeiro. Neste mesmo ano de 2010 fez a curadoria do projeto "Ecos da Cidade", na Sala Fuanrte Sidney Miller, no Rio de Janeiro.
Dentre suas mais de 250 músicas gravadas estão Vela no breu, regravada por vários artistas como Marcos Sacramento, Jards Macalé e Clara Sandroni. Entre seus vários intérpretes constam Nana Caymmi, Zizi Possi, Emílio Santiago, Ivan Lins, Leila Pinheiro, Selma Reis, MPB-4, Tim Maia e Simone Guimarães. Entre seus parceiros estão Luiz Melodia, Marcos Lima, Elton Medeiros e Sérgio Sampaio, sendo o único parceiro a ser gravado por ele, nas músicas O teto da minha casa e Velho bode, esta última mais tarde regravada por Eduardo Dusek no CD Balaio do Sampaio.
Obra
À cores (c/ Tunai), À deriva (c/ Fernando Gama), À margem (c/ Paulo Baiano), Adeus à dor (c/ Tunai), Agora tá (c/ Tunai), Água e cloro (c/ Luiza Maria), Alarme falso (c/ Eduardo Santana), Além do prazer (c/ Tunai), Aluvião (c/ Délia Ficher), Amigos de infância (c/ Tunai), Amor ao ofício (c/ Zé Luiz Mazziotti), Amor é de lei (c/ Paulinho da Viola), Animal tropical (c/ Tunai), Anúncio classificado (c/ Eduardo Gudin), Arcos da Lapa (c/ Renato Piau), As aparências enganam (c/ Tunai), As moças (c/ Cristóvão Bastos), Azulejos (c/ Fagner e Zeca Baleiro), Bastante (c/ Zé Luiz Mazziotti), Bate-pronto (c/ Sérgio Souto), Bateia (c/ Ernesto Pires), Bela (Marcos Leite), Benvinda (c/ Eduardo Bentes), Boas novas (c/ Fábio), Brancas e pretas (c/ Paulinho da Viola), Cabra cega (c/ Sérgio Sampaio), Caracane (c/ Paulo Baiano), Caribantu (c/ Lenine), Caricas I (c/ Antonio Saraiva), Caricas II (c/ Antonio Saraiva), Caricas III (c/ Antonio Saraiva), Chama do samba (c/ Cristóvão Bastos), Chapeú velho (c/ Raymundo Rolim), Cobaia (c/ Herman Torres), De próprio punho (c/ Moacyr Luz), De surpresa (c/ Tunai), Dentro do olhar (c/ Octávio Burnier), Depois das dez (c/ Tunai), Descompassado sim (c/ Rubens Cardoso), Devoluto (c/ Kléber Albuquerque), Dez costados (c/ Daniel Tochterman), Diamante negro (c/ Filó), Doce ato (c/ Eduardo Gudin), Doce ilusão (c/ Tunai), Doce mistério (c/ Tunai), Doido de amor (c/ Sérgio Souto), Dois em dois (c/ Sérgio Souto), É bom e eu gosto (c/ Moacyr Luz), Em cartaz (c/ Tunai), Em chamas (c/ Tunai), Encantamento (c/ Lenine), Ensacado (c/ Cátia de França), Entre aspas (c/ Lourenço Baeta), Éramos três (c/ Tunai), Espelhado (c/ Paulo Baiano), Eternamente (c/ Tunai e Liliane), Eu gosto (c/ Moacyr Luz), Falando em ti (c/ Tunai), Farra (c/ Tunai), Favo de mel (c/ Fernando Gama), Faz tempo (c/ Célia Vaz), Fé na vida (c/ Tunai), Feliz (c/ Tunai), Fera ferida (c/ Herman Torres), Férias (c/ Renato Piau), Fogo na mistura (c/ Tunai), Frisson (c/ Tunai), Fruto e flor (c/ Sérgio Souto), Gato por lebre (c/ Renato Piau), Gesto (c/ Rosa Passos), História renovada (c/ Ivor Lancelotti), Iluminar (c/ Tavinho Bonfá), Indiazinha (c/ Célia Vaz), Interior (c/ Flávio Venturini), Interiores (c/ Cristóvão Bastos), Jús (c/ Sérgio Souto), Lá e cá (c/ Lenine), Lembre-se (c/ Tunai), Linda star (c/ Luiza Maria), Luz e sombra (c/ Lourenço Baeta), Luzes da mesma luz (c/ Eduardo Gudin), Madrepérola (c/ Luiza Maria), Maná (c/ Lenine), Mar à vista (c/ Reizilan e Márcio Mello), Mar grande (c/ Paulinho da Viola), Marco (c/ Rosa Passos), Maria dos tempos (c/ Lourenço Baeta), Mau passo (c/ Sérgio Souto), Mil corações (c/ Fernando Gama), Mil maravilhas (c/ Tunai), Mil velas (c/ Sérgio Souto), Minorias (c/ Filó), Miss mesmice (c/ Lenine), Molimbow (c/ Luiz Melodia - inédita), Música e letra (c/ Luiza Maria), Música maravilha (c/ Tunai), Na hora exata (c/ Tunai), Na pressão (c/ Lenine e Bráulio Tavares), Nada igual (c/ Rosa Passos), Nadando no seco (c/ Tunai), Não faz assim (c/ Tunai), Nem mais um pio (c/ Guinga), No ar (c/ Tunai e Lula Queiroga), No camarim (c/ Tunai), No pedaço (c/ Moacyr Luz), Noites de cetim (c/ Herman Torres), Nova edição (c/ Elton Medeiros), Noves fora (c/ Nico Rezende), Numa noite (c/ Rique Pantoja), Numas (c/ Tunai), O amor falou (c/ Zé Luiz Mazziotti), Ô de casa (c/ Simone Guimarães), O que tem de ser (c/ Eduardo Gudin), O teto da minha casa (c/ Sérgio Sampaio), Óia o Rappa (c/ Lenine), Olhos do coração (c/ Tunai), Ônix (c/ Elton Medeiros), Parceiro do sol (c/ Eduardo Gudin), Pelo menos (c/ Zé Luiz Mazziotti), Pelos vinte (c/ Paulinho da Viola), Perdão (c/ Tunai), Perguntas no ar (c/ Tânia Bicalho), Por todos os cantos (c/ Tunai), Porfia (c/ Lenine), Poucas e boas (c/ Zé Luiz Mazziotti), Pra não chorar (c/ Tunai), Pra sempre (c/ Tunai), Pra ser feliz (c/ Tunai), Prato do dia (c/ Tunai), Prefácio (c/ Lourenço Baeta), Quem mandou (c/ Tunai), Rascante (c/ Sérgio Castro), Revoando (c/ Herman Torres), Roda morta (c/ Sérgio Sampaio), Rubi grená (c/ Nonato Luiz), Saudade (c/ Herman Torres), Se eu disser (c/ Tunai), Sem depois (c/ Sérgio Castro), Sem teto (c/ Sérgio Castro), Sem volta (c/ Rique Pantoja), Sempre na mira (c/ Tunai), Sempre viva (c/ Tavinho Bonfá), Silencioso (c/ Paulo Baiano), Sina de cantor (c/ Tunai), Sinais (c/ Zé Luiz Mazziotti), Sintonia (c/ Tunai), Só de amor (c/ Tunai), Somos (c/ Yorio da Costa), Super flipper (c/ Wilson Botelho), Sutilezas (c/ Rosa Passos), Tão assim (c/ Cristóvão Bastos), Tez (c/ Simone Guimarães), Tinha de ser (c/ Tunai), Toda palavra (c/ Ivor Lancelotti), Toda vida que tiver (c/ Tunai), Todos os tons (c/ Tunai), Traços finos (c/ Nico Rezende), Traição (c/ Tunai), Trovoada (c/ Tunai), Tudo de bom (c/ Tunai), Tudo em cima (c/ Tunai), Tudo, tudo (c/ Tavinho Bonfá), Último lance (c/ Paulinho da Viola), Um blues (c/ Tunai), Um breve adeus (c/ Leandro Braga), Valeu (c/ Tunai), Vapor da traição (c/ Lourenço Baeta), Vela no breu (c/ Paulinho da Viola), Velho bode (c/ Sérgio Sampaio), Vertigem (c/ Simone Guimarães), Vice-versa (c/ Filó), Virada pra lua (c/ Simone Guimarães), Você e eu (c/ Tunai), Voltando pra casa (c/ Tunai).
Fonte: Dicionário Cravo Albin da MPB